随着电动汽车、无人机等高端装备对快充快放需求的日益增长,开发能够在超高倍率下稳定运行的高能量密度锂金属电池已成为能源存储领域的核心挑战与研究前沿。锂金属负极具有极高的理论比容量(3860 mAh g⁻¹)和极低的标准电极电位,被视为下一代高比能电池的理想负极。然而,在快充快放特别是10C以上的超高倍率工况下,不受控的锂枝晶生长、严重的界面副反应以及迟缓的锂离子界面传输动力学,导致传统碳酸酯电解液中生成的固态电解质界面膜(SEI)结构疏松、离子电导率低,极易引发剧烈的电化学极化、容量快速衰减乃至安全隐患。因此,如何在常规碳酸酯电解液体系中原位构筑兼具超高离子电导率、高机械强度与优异电化学稳定性的坚固界面相,是突破锂金属电池超高倍率长循环瓶颈的关键。
针对上述难题,沈阳化工大学石磊教授、许光文教授团队联合东北大学孙宏滨教授团队,提出了一种基于“近零价氮”化学活性的新型电解液界面调控策略,将5-苯基-1H-四唑锂盐(PTL)作为高效添加剂引入商用碳酸酯电解液中。PTL兼具优异的酯类溶剂溶解性与高活性的四唑环结构,有效克服了传统无机硝酸盐(如LiNO₃)在酯类电解液中溶解性差的实用化瓶颈。理论计算与分子动力学模拟表明,PTL凭借较低的结合能(-6.28 eV)和优化的前线轨道能级,能够优先进入Li⁺溶剂化鞘层并在电极表面发生优先还原分解,驱动生成致密均匀且富含高离子电导率(≈10⁻³ S cm⁻¹)和超低Li⁺扩散能垒(0.0204 eV)的Li₃N无机界面相,将电解液的Li⁺迁移数由0.37大幅提升至0.53。得益于富Li₃N界面的快速离子传输与均匀沉积调控作用,Li||Li对称电池极化电压低至50.0 mV,且在10 mA cm⁻²高电流密度下极化较基准电解液降低近一半;Li||LiFePO₄(LFP)全电池在10C超高倍率下循环2500次后容量保持率高达77.99%(而基准电解液在1300圈即急剧失效);在实用化验证方面,1.48 Ah商业化石墨Gr||LFP软包电池在1C下循环120次容量保持率达95.95%,在2C/3C倍率下可稳定循环800圈以上且容量保持率超过90%,展现出卓越的工程化应用潜力。该研究为面向超高倍率锂金属电池的商业化发展提供了简便高效的分子工程解决方案。

图. PTL添加剂原位构筑富Li3N界面及实现锂金属电池10C超高倍率长循环机制示意图
2026年7月31日,相关研究成果以“Enabling Ultra-High-Rate Performance in Lithium Metal Batteries via a Phenyl-1H-tetrazole-Derived Li3N-Rich Solid Electrolyte Interphase”为题发表于《Advanced Functional Materials》。论文第一作者为沈阳化工大学硕士研究生李东翔和东北大学博士生牛素言,通讯作者为沈阳化工大学石磊教授、许光文教授以及东北大学孙宏滨教授,沈阳化工大学为论文第一完成单位。