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沈阳化工大学马亚丽副教授在《Angewandte Chemie International Edition》发表研究成果:氨基酸功能化调控MOFs局域极化,实现高效压电催化制氢

编辑:田甜 日期:2026-09-03

氢能具有清洁、高能量密度和来源丰富等优势,是实现绿色能源转型的重要载体。压电催化能够将环境中的机械振动能转化为化学能,为绿色制氢提供了新的技术路径。其中,金属有机框架(MOFs)被认为是一类最具发展潜力的压电催化剂,然而,多数MOFs材料具有较高的结构对称性和较低的极性,导致其压电响应较弱,限制了该类材料在压电催化领域的进一步应用。

. 手性驱动MOFs压电性能增强及高效催化产氢示意图

针对上述问题,研究团队提出了一种手性驱动的配位后合成修饰策略,以MOF-808(Hf)为平台,将手性L-组氨酸(L-His)接枝到Hf6团簇上,在保持原有框架结构的同时降低局域结构对称性并增强材料极化。L-His的引入使MOF-808(Hf)-His的有效压电响应系数d3344.2 pm V-1提高至108.8 pm V-1。在不添加助催化剂的条件下,其压电催化产氢速率达到5215.70 μmol g-1 h-1,约为原始MOF-808(Hf)23倍,达到目前已报道MOFs基压电催化剂中的最高水平。进一步研究表明,L-His不仅能够打破局域结构对称性、提高材料的固有偶极矩,其C=N键还可作为对应力高度敏感的极化中心,在机械应力作用下产生更强的内建电场,促进压电诱导电荷的分离与迁移。同时,L-His修饰还优化了析氢反应热力学,使氢吸附自由能由0.46 eV降低至0.37 eV,在机械应力下进一步降低至0.32 eV。实验与理论结果共同揭示了手性诱导结构不对称、压电极化增强和反应能垒降低协同促进压电催化制氢的作用机制。该研究为利用机械能驱动可持续制氢及高性能MOFs压电催化材料的设计提供了新的思路

2026826日,相关研究以“Chirality-Driven Piezocatalysis in MOFs: Achieving Efficient Cocatalyst-Free Hydrogen Evolution”为题发表于《Angewandte Chemie International Edition》,并被评选为“Very Important Paper”。论文共同第一作者为沈阳化工大学马亚丽副教授、硕士生孙卓然,通讯作者为辽宁大学孙晓东和澳大利亚皇家墨尔本理工大学马天翼。沈阳化工大学为论文第一署名单位。