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环境与安全工程学院张学军教授团队在高效净化含氯挥发性有机物领域取得研究进展

编辑:田甜 日期:2025-11-17

环境与安全工程学院张学军教授团队继Applied Catalysis B: Environment and Energy. 2025, 362: 124745(IF:21.1)发表多组分挥发性有机物联合催化净化成果后, 近日再度于该刊在线发表题为“Bifunctional isolated Cu2+ anchored on ZSM-5 enhances chlorobenzene oxidation via synergistic regulation of oxygen vacancies and acid sites”的研究成果。团队通过离子交换法制备不同负载量的Cu/ZSM-5,揭示“孤立Cu2+—氧空位—酸位”协同调控机制:在0.02 mol/L 最优铜负载下,孤立Cu2+高分散并锚定于ZSM-5交换位,既诱导氧空位(促进O2活化),又将Brønsted酸部分转化为Lewis酸(增强C-Cl键极化),从而显著提升氯苯低温深度氧化活性与稳定性。

研究显示,0.02Cu/ZSM-5在240 ℃即可实现90%氯苯转化,并在连续40小时运行中表现出优异稳定性;相比之下,过量负载(0.04 mol/L)易生成CuO团聚体,覆盖活性位并抑制氧迁移,导致性能下降(下图A、E与G)。

xCu/ZSM-5和CuO催化剂的活性图

机理方面,原位DRIFTS与DFT联合表明反应遵循L-H与MvK“双机理”:η-Cl吸附优先削弱C-Cl键,氧空位介导的O2活化(O⁻/O2⁻)驱动脱氯与深度氧化;过渡态分析进一步指出,“苯酚环开裂”为速率控制步骤(见下图)。

图 0.02Cu/ZSM-5和CuO催化剂的原位红外图

该工作为含氯VOCs的高效、抗氯中毒催化去除提供了金属分散度、酸位分布与氧空位密度的多维耦合设计思路。本研究得到了国家自然科学基金(21872096、22406133)和辽宁省应用基础研究计划(2023JH2101330013)的支持。我校为本研究第一完成单位,第一作者为化学工程与技术专业博二学生李海洋,河南河南城建学院宋忠贤副教授和张学军教授为论文共同通讯作者。