近日，沈阳化工大学特色资源化工与材料教育部重点实验室石磊教授团队设计并开发了系列具有丰富活性位点和动态可调活性结构的多功能集成非均相催化剂（PS-[EIMBr-COO]₂M，M = Fe²⁺、Co²⁺、Ni²⁺和Zn²⁺），可用于高效催化CO₂与环氧乙烷（EO）或环氧丙烷（PO）的环加成反应高效制备环状碳酸酯。最优PS-[EIMBr-COO]₂Co催化剂在110 ℃下，PO的转化率达到98.92%，对PC的选择性达到99.00%，TOF高达120.75 h^-1。多种表征手段和DFT理论模拟表明，PS-[EIMBr-COO]₂Co催化剂的出色催化性能是催化剂中路易斯酸中心、咪唑基团（路易斯碱）、Br^-离子（亲核位点）和摆动式活性结构共同作用的结果（见下图）。活性位点之间的协同作用降低了决定反应速率步骤的反应能垒，而催化剂中的可调摆动结构有助于提高活性位点与反应底物之间的接触效率（见下图）。合成的PS-[EIMBr-COO]₂Co催化剂在经过多次循环后仍能保持高效催化能力。此外，PS-[EIMBr-COO]₂Co催化剂对于环氧化物的环加成反应表现出良好的底物普适性。这种功能协同和动态活性结构的催化剂构建策略对多功能集成催化剂的合理设计和开发具有重要借鉴意义。

图 功能集成非均相催化剂协同高效催化CO₂环加成反应示意图

图 PS-[EIMBr-COO]₂Co摆动结构形成过程及反应过程摆动角度示意图

研究成果以“Rational design of catalyst with complementary functionality and swing-like architecture for efficient CO₂ cycloaddition”为题发表在《Chemical Engineering Journal》杂志。我校与沈阳工业大学联合培养博士生魏文胜为论文第一作者，我校石磊教授和赵井岗讲师为共同通讯作者。该研究工作得到创新团队计划项目（2023TD04）、新疆生产建设兵团“揭榜挂帅”攻关项目（2023AA005）、2023“兴辽英才”科技领军（XLYC2202010）项目的支持。