在“双碳”战略背景下，CO₂高效转化为高值烃类（液化石油气、芳烃、轻烯烃等）是实现碳循环的关键路径，但其核心挑战在于突破Anderson-Schulz-Flory（ASF）分布限制、精准调控产物选择性与提升转化效率。沈阳化工大学梁兵教授团队联合日本富山大学椿范立院士团队，于2024-2025年开展系列研究，通过活性位点空间调控、界面电子结构优化、载体/沸石协同设计三大核心策略，在Nature Communications、Applied Catalysis B: Environment and Energy、ACS Catalysis等国际期刊发表4篇研究性论文，先后实现CO₂向低碳烯烃/LPG的选择性切换、芳烃的高效合成、甲醇介导的LPG定向转化，最终构建Fe-Al双金属-沸石串联体系，刷新LPG转化效率纪录。系列成果形成“位点调控→产物拓展→效率优化”的完整研究链条，为解决CO₂转化的选择性、转化率与稳定性难题提供了多套创新方案。系列成果不仅在学术上丰富了双金属催化、载体工程、沸石筛分的协同理论，更在应用上为工业级CO₂加氢制LPG、芳烃等技术提供了可落地的催化剂体系与工艺参数。

系列研究进展1. 石墨烯栅栏调控Fe-Co双金属位点-轻烯烃与LPG的选择性切换

  调整二氧化碳加氢产物的分布以获得高选择性的目标产物具有重要意义。然而，由于链增长和加氢反应的调控不够精确，定向合成单一产物颇具挑战性。然而，由于链增长和加氢反应的调控不够精确，定向合成单一产物颇具挑战性。在此，该论文报告了一种通过石墨烯栅栏工程控制多个活性位点的方法，该方法能够将CO₂/H₂混合物直接转化为不同类型的烃类。石墨烯栅栏表面的Fe-Co活性位点具有具有50.1%的低碳烯烃（C₂-C₄⁼）选择性，而由石墨烯栅栏分隔开的空位Fe-Co纳米粒子可生成43.6%的液化石油气（LPG）。借助石墨烯栅栏的辅助，铁碳化物和金属钴能够有效地调节C-C键增长和烯烃二次加氢反应，从而实现低碳烯烃和液化石油气之间的产物选择性切换。此外，该工作还开创了通过费托路线将二氧化碳直接加氢转化为液化石油气的先例，其时空产率远高于其他已报道的复合催化剂。该工作于2024年1月发表在《Nature Communications》上，沈阳化工大学梁兵教授和日本富山大学椿范立院士为共同通讯作者，日本富山大学博士研究生梁嘉鸣和沈阳化工大学材料科学与工程学院硕士研究生刘江涛为共同第一作者。

论文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-44763-9

系列研究进展2. 夹层结构三元体系-突破ASF限制实现芳烃高效合成

提高轻烯烃中间体的选择性对于通过二氧化碳氢化反应高效合成芳香烃至关重要。然而，由于ASF产物分布定律的限制，利用铁基催化剂定向合成轻烯烃颇具挑战性。在此，该论文创造性地在Fe基催化剂和ZSM-5沸石之间插入Y沸石，形成一种夹层结构。夹层Y沸石出色的裂解功能使得在芳构化之前的产品集中在轻不饱和烃中，从而在后续的芳构化过程中实现了较高的芳烃选择性。借助Y沸石的辅助，与不含Y沸石的双功能催化剂相比，K-Fe催化剂的轻烯烃选择性从30.8%提高到了40.3%。进一步与ZSM-5沸石结合后，三元体系的芳烃选择性从27.6%提高到了51.5%。该研究为合理利用多功能沸石直接合成目标产物提供了有益的指导。该工作于2024年11月发表在《Applied Catalysis B: Environment and Energy》，沈阳化工大学梁兵教授和日本富山大学椿范立院士为共同通讯作者，日本富山大学梁嘉鸣研究员和沈阳化工大学材料科学与工程学院硕士研究生刘衡洋为共同第一作者。

论文链接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2024.124305

系列研究进展3. Zn-Cr界面氧空位调控-甲醇介导的LPG定向转化

理解氧空位的影响对于揭示分子吸附以及合理设计催化剂具有重要意义。理解氧空位的影响对于揭示分子吸附现象以及合理设计催化剂具有重要意义。然而，对于具有多种相的催化剂而言，氧空位在不同活性位点上的性质及其内在催化机制尚未得到充分研究。然而，对于具有多种活性相的催化剂而言，氧空位在不同活性位点上的性质及其内在催化机制尚未得到充分研究。在此，该论文通过共沉淀法来合成具有不同活性相氧空位分布和含量的Zn-Cr催化剂，用于二氧化碳加氢反应。通过表征和密度泛函理论计算（DFT）表明，尽管与尖晶石或金属氧化物相相比，氧空位在ZnO和ZnCr₂O₄之间的相邻界面上生成的可能性较低，但ZnO/ZnCr₂O₄−O_v处的界面氧空位位点降低了甲醇合成过程中关键中间体HCOO*和H₃CO*的形成能垒，从而促进了甲醇合成。因此，借助均匀分散的界面氧空位，3Zn1Cr催化剂在所有比例的Zn-Cr催化剂中表现出最高的甲醇选择性（80.5%）以及最高的二氧化碳转化率（19.2%）。同时，进一步将 3Zn1Cr 与改性β沸石结合后，复合催化剂显示出优越的液化石油气选择性。在二氧化碳转化率为30.2%的情况下，LPG的选择性达到了84.0%。该论文提出的策略为通过甲醇介导的途径设计高效的复合催化剂，以实现C1化学反应提供了新的思路。该工作于2025年4月发表在《ACS Catalysis》上，沈阳化工大学梁兵教授和日本富山大学椿范立院士为共同通讯作者，日本富山大学梁嘉鸣研究员和沈阳化工大学材料科学与工程学院硕士研究生姜蕾为共同第一作者。

论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.5c00766

系列研究进展4. Fe-Al双金属与SSZ-13沸石协同-LPG转化效率的新探索

提高目标产物的选择性对于二氧化碳氢化反应至关重要。然而，由于ASF分布的限制，铁基催化剂在这方面仍面临挑战。在此，该研究构建了由Fe-Al双金属和改性SSZ-13沸石组成的串联催化剂，以实现二氧化碳（CO₂）向液化石油气（LPG）的高效转化。通过平衡CO₂的吸附和Fe的碳化过程，Fe/Al摩尔比为2的K-2FeAl表现出最高的二氧化碳转化率和低碳烯烃选择性。进一步与HSSZ-13沸石混合后，生成的烯烃进行裂解和氢化反应，产物主要集中在丙烷和丁烷。因此，优化后的体系在CO₂转化率为47.3%的情况下实现了51.7%的LPG选择性，并且时空产率（STY）达到 141.1 g kgcat^-1 h^-1，超过已有报道的传统甲醇介导途径的催化剂。该工作为在铁基催化剂中实现高反应速率和高产物选择性的结合提供了指导。该工作于2025年10月发表在《ACS Catalysis》上，沈阳化工大学为该论文第一单位。沈阳化工大学梁兵教授、日本富山大学梁嘉鸣研究员和椿范立院士为共同通讯作者，沈阳化工大学材料科学与工程学院硕士研究生孟伯玮为第一作者。

论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.5c02333